بررسی عوامل مؤثر بر اندازه و شکل گرانول‌های γ-Al2O3 سنتز شده به‌روش گرانول‌سازی در روغن

نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 دانشکده مهندسی مواد و شیمی مجتمع آموزش عالی فنی و مهندسی اسفراین، اسفراین، ایران

2 گروه مهندسی شیمی دانشگاه فردوسی مشهد، ایران

چکیده

امروزه کاتالیست‌های ناهمگن نقش انکارناپذیری در فرآیندهای شیمیایی دارند. کاتالیست‌ها عموما به‌صورت پودری سنتز می‌شوند که برای کاربرد صنعتی نیاز به شکل‌دهی دارند که خود هزینه مجزایی را ایجاب می‌کند. در این پژوهش، سنتز یک مرحله‌ای پایه کاتالیست γ-Al2O3 با ساختار کروی با استفاده از چکاندن محلول پیش ماده در ستونی از روغن انجام شد و تأثیر شرایط سنتز چون دما و ارتفاع ستون روغن (پارافین)، غلظت محلول سفت‌کننده گرانول (آمونیاک) و نرخ رشد دمای کلسیناسیون مورد ارزیابی قرار گرفت. نتایج نشان داد که افزایش دمای ستون پارافین سبب کاهش کشش سطحی و بهبود حرکت ژل‌های تزریق شده می‌گردد و به‌راحتی با عبور از مرز لایه پارافین وارد لایه آمونیاک می‌شوند. ولی از طرف دیگر به‌دلیل کاهش ویسکوزیته سرعت سقوط دانه‌های ژل افزایش یافته که بر شکل کروی گرانول‌ها اثر منفی دارد. لذا به‌منظور شکل‌گیری مناسب ساختار کروی باید ارتفاع ستون پارافین زیاد باشد. کم‌کردن غلظت محلول آمونیاک در مرحله تبادل یونی درون ساختار گرانول‌ها بسیار مناسب بوده و از هم پاشیدگی گرانول‌ها جلوگیری می‌کند. نتایج نشان داد که نرخ رشد دمای کلسیناسیون باید در کمترین مقدار تنظیم شود تا با خروج آرام آب و دیگر حلال‌های موجود در ژل، ترک و شکستگی در سطح گرانول رخ ندهد. گرانول‌های گاما اکسید آلومینیوم (آلومینا) سنتز شده در شرایط ستون پارافین دمای C° 60 و ارتفاع Cm 30، غلظت محلول آمونیاک 10% و دمای کلسیناسیون C° 700 که با نرخ min C°/1 افزایش یافته است، دارای ابعادی حدود mm 3 می‌باشند. همچنین ضریب کروی بودن گرانول‌های تولیدی کمتر از 05/0 بوده است که نشان دهنده کیفیت مناسب این روش برای تولید پایه‌های کاتالیست گرانولی است. در ضمن، تعیین مشخصات گرانول‌ها نشان داد که مساحت سطح‌شان m2.g-1 9/78 است و آن‌ها اندازه و حجم حفرات مناسبی برای کاربرد به‌عنوان پایه کاتالیست دارند.

کلیدواژه‌ها

موضوعات


عنوان مقاله [English]

Assessment the Effective Factors on the Size and Shape of Synthesized γ-Al2O3 Granules via Oil Granulation Method

نویسندگان [English]

  • Hamed Nayebzadeh 1
  • Alireza Heydari 2
  • Ali Ahmadpour 2
  • Naser Saghatoleslami 2
  • Amir-Hosein Azmoon 2
1 Faculty of Material and Chemical Engineering, Esfarayen University of Technology, Esfarayen, Iran
2 Department of Chemical Engineering, Ferdowsi University of Mashhad, Iran
چکیده [English]

Nowadays, the heterogeneous catalysts play an undeniable role in chemical processes. Catalysts are generally synthesized in powder form which need to be shaped for industrial uses, which requires a separate cost. In this research, the single-step synthesis of ϒ-Al2O3 as catalyst support with spherical shape was performed by dripping the precursor solution in an oil column and the effect of synthesis conditions such as the temperature and length of oil column (paraffin), the concentration of granule hardening solution (ammonia) and heating rate of calcination temperature was evaluated. The results showed that increasing the temperature of the paraffin column decreases the surface tension and improves the movement of the injected gels, and they easily enter the ammonia layer by crossing the paraffin layer boundary. Decreasing the concentration of ammonia solution in the ion exchange step within the structure of the granules is very suitable and prevents the disintegration of the granules. The results showed that the heating rate of the calcination temperature should be set at the lowest value so that cracks and fractures do not occur on the granule surface due to the slow release of water and other solvents in the gel. Gamma aluminum oxide (alumina) granules synthesized in the conditions of paraffin column temperature of 60 °C and length of 30 cm, concentration of ammonia solution of 10% and calcination temperature of 700 °C with the heating rate of 1 °C/min had dimensions around 3 mm. Moreover, the sphericity factor of the produced granules was less than 0.05, which indicates the appropriate quality of this method for the synthsis of granular support catalyst. In addition, the characterization of the granules showed that their surface area is 78.9 m2.g-1 and they have suitable pores size and volume for use as a catalyst support.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Gamma Alumina
  • Catalyst
  • Granule
  • Sol-gel
  • Calcination
[1]. تاجدینی، پ. ولی‌زاده، ک.، خباززاده، م. و طهماسبی، م. (1391). اثر اندازه، شکل ذره و اندازه حفره برروی سطح ویژه نانو ذرات کاتالیستی و بازار جهانی نانو کاتالیست, اولین کنفرانس بین المللی نفت، گاز، پتروشیمی و نیروگاهی, تهران، doi: ICOGPP01_687.##
[2]. Andersson, A., Holmberg, J., & Häggblad, R. (2016). Process Improvements in Methanol Oxidation to Formaldehyde: Application and Catalyst Development, Topics in Catalysis, 59(17). 1589-1599. ##
[3]. Yüzbasi, N. S., Krawczyk, P. A., Domagała, K. W., Englert, A., Burkhardt, M., Stuer, M., & Graule, T. (2022). Removal of MS2 and fr bacteriophages using MgAl2O4-Modified, Al2O3-stabilized porous ceramic granules for drinking water treatment, Membranes, 12(5). 471, doi.org/10.3390/membranes12050471. ##
[4]. Ferreira, S., Verstraete, J. J., Jolimaitre, E., Leinekugel‐le‐Cocq, D., & Jallut, C. (2023). Modelling textural and mass transfer properties for gamma-alumina catalysts using randomly generated pore networks, The Canadian Journal of Chemical Engineering, 101, 2: 1068-1082, doi.org/10.1002/cjce.24396. ##
[5]. زارع‌زاده مهریزی، م. و رحیمی، ا. (2017). مروری بر فرآیند گوگردزدایی هیدروژنی با استفاده از کاتالیزور‌های کبالت و مولیبدن بر پایه آلومینا، نشریه علمی فرآیند نو، 12(59). 185-176، doi: 20.1001.1.17356466.1396.12.59.13.4. ##
[6]. اوجی، م.، تقی‌زاده سروستانی، م. بهنود، م. و اسفندیاری بیات، ع. (2022). اندازه‌گیری آزمایشگاهی خواص فوم آبی پایدار شده توسط نانوذره اصلاح شده سیلیکا با سورفکتانت، پژوهش نفت، 32(3). 111-98. ##
[7]. زندی، ا.، اکبری سنه، ر. و رحمانی چیانه، ف. (2022). تأثیر زئولیت طبیعی کلینوپتیلولیت بر خواص و عملکرد فتوکاتالیستی نیمه‌رسانای BiOI در تخریب نوری پساب رنگی، پژوهش نفت، 32(3). 65-48. ##
[8]. احمدپور، س.، یاری‌پور، ف. و خراشه، ف. (2018). تاثیر افزایش مزوحفره‌ها بر فعالیت زئولیت HZSM-5 با نسبت سیلیس به آلومینیوم بالا در فرآیند تبدیل متانول به الفین‌ها، پژوهش نفت، 28(2). 92-79. ##
[9]. اکبری سنه، ر.، رحمانی، ف.، مرادی، غ.، شریف‌نیا، ش. (2020). تثبیت نانوذرات TiO2 برروی آلومیناسیلیکات طبیعی فرآوری شده جهت تولید هیدروژن: ارزیابی اثر فرآوری شیمیایی پایه و شرایط عملیاتی فرآیند، پژوهش نفت، 30(2). 30-14. ##
[10]. طلعتی، آ.، حقیقی، م. و رحمانی، ف. (2018). تبدیل اتان به اتیلن در حضور دی اکسید کربن روی نانوکاتالیست Cr-K/TiO2-ZrO2 سنتزی به روش‌های رسوبی و تلقیح، پژوهش نفت، 26(6). 187-174. ##
[11]. Tzaneva, B. R., Naydenov, A. I., Todorova, S. Z., Videkov, V. H., Milusheva, V. S., & Stefanov, P. K. (2016). Cobalt electrodeposition in nanoporous anodic aluminium oxide for application as catalyst for methane combustion, Electrochimica Acta, 191, 192-199, doi.org/10.1016/j.electacta.2016.01.063. ##
[12]. پرنی، م.ح.، سالم، ش.، سالم، ا. و سپهری، س. (2018). استفاده از امواج مافوق صوت و میکروویو برای سنتز گاما آلومینا به‌روش احتراقی، نشریه علمی فرآیند نو، 13(61). 65-75، doi: 20.1001.1.17356466.1397.13.61.5.7. ##
[13]. رحمانی وحید، ب. و حقیقی‌پراپری، م. (2018). سنتز ترموشیمیایی اسپینل سرامیکی Mg-Al به‎عنوان پایه نانوکاتالیست MgO/MgAl2O4 برای تبدیل روغن گیاهی به سوخت سبز، پژوهش نفت، 28(5). 75-59 doi: 10.22078/PR.2018.2905.2355. ##
[14]. Pakhomov, N. A., & Buyanov, R. A. (2005). Current trends in the improvement and development of catalyst preparation methods, Kinetics and Catalysis, 46(5). 669-683. ##
[15]. Mäki-Arvela, P., & Murzin, D. Y. (2013). Effect of catalyst synthesis parameters on the metal particle size, Applied Catalysis A: General, 451, 251-281, doi.org/10.1016/j.apcata.2012.10.012. ##
[16]. Wang, Y., Zhang, F., Xu, S., Yang, L., Li, D., Evans, D. G., & Duan, X. (2008). Preparation of macrospherical magnesia-rich magnesium aluminate spinel catalysts for methanolysis of soybean oil, Chemical Engineering Science, 63(17). 4306-4312, doi.org/10.1016/j.ces.2008.05.014. ##
[17]. Bobadilla, L. F., Muñoz-Murillo, A., Laguna, O. H., Centeno, M. A., & Odriozola, J. A. (2019). Does shaping catalysts modify active phase sites? A comprehensive in situ FTIR spectroscopic study on the performance of a model Ru/Al2O3 catalyst for the CO methanation, Chemical Engineering Journal, 357, 248-257, doi.org/10.1016/j.cej.2018.09.166. ##
[18]. لازمی زارع، ه.، سالم، ا.، جعفری‌زاد، ع. و برخورداری، آ. (2019). شکل‌دهی و ساخت پایه‌های مولایت از کائولن موجود در ایران به‌کمک اکستروژن در مقیاس نیمه صنعتی و استخراج با امواج میکروویو، نشریه علمی فرآیند نو، 13(64). 72-63، doi: 20.1001.1.17356466.1397.13.64.4.2. ##
[19]. Qin, L., Zheng, Y., Li, D., Zhou, Y., Zhang, L., & Zuhra, Z. (2016). Phosphotungstic acid immobilized on amino functionalized spherical millimeter-sized mesoporous γ-Al2O3 bead and its superior performance in oxidative desulfurization of dibenzothiophene, Fuel, 181, 827-835, doi.org/10.1016/j.fuel.2016.05.063. ##
[20]. Sousa, R.C., Ferreira, M.C., Altzibar, H., Freire, F.B. & Freire, J.T. (2019). Drying of pasty and granular materials in mechanically and conventional spouted beds, Particuology, 42, 176-183, doi.org/10.1016/j.partic.2018.01.006. ##
[21]. Pfeiffer, S., Florio, K., Makowska, M., Ferreira Sanchez, D., Van Swygenhoven, H., Aneziris, C. G., & Graule, T. (2019). Iron oxide doped spray dried aluminum oxide granules for selective laser sintering and melting of ceramic parts, Advanced Engineering Materials, 21, 6: 1801351, doi.org/10.1002/adem.201801351. ##
[22]. Yıldız, Ö., & Soydan, A. M. (2019). Synthesis of zirconia toughened alumina nanopowders as soft spherical granules by combining co-precipitation with spray drying, Ceramics International, 45(14). 17521-17528, doi.org/10.1016/j.ceramint.2019.05.314. ##
[23]. Shoinkhorova, T., Dikhtiarenko, A., Ramirez, A., Dutta Chowdhury, A., Caglayan, M., Vittenet, J., & Gascon, J. (2019). Shaping of ZSM-5-based catalysts via spray drying: effect on methanol-to-olefins performance, ACS Applied Materials & Interfaces, 11(47). 44133-44143, doi.org/10.1021/acsami.9b14082. ##
[24]. Liu, Y., Kirchesch, P., Graule, T., Liersch, A., & Clemens, F. (2016). Development of oxygen carriers for Chemical Looping Combustion: The chemical interaction between CuO and silica/γ-alumina granules with similar microstructure, Fuel, 186, 496-503, doi.org/10.1016/j.fuel.2016.08.090. ##
[25]. Chen, Y. & Liu, K. (2017). Fabrication of Ce/N co-doped TiO2/diatomite granule catalyst and its improved visible-light-driven photoactivity, Journal of Hazardous Materials, 324, 139-150, doi.org/10.1016/j.jhazmat.2016.10.043. ##
[26]. Belekar, R. M., & Dhoble, S. J. (2018). Activated Alumina Granules with nanoscale porosity for water defluoridation, Nano-Structures & Nano-Objects, 16, 322-328, doi.org/10.1016/j.nanoso.2018.09.007. ##
[27]. عجمین، ح. و حقیقی، م. (1391). بررسی شکل‌دهی نانوکاتالیسست‌های ناهمگن و تاثیر آن برعملکرد کاتالیستی آنها درفرآیندهای صنایع پالایشگاهی و پتروشیمی، اولین کنفرانس بین المللی نفت، گاز، پتروشیمی و نیروگاهی، تهران. ##
[28]. Islam, A., Taufiq-Yap, Y. H., Chu, C. M., Ravindra, P., & Chan, E. S. (2013). Transesterification of palm oil using KF and NaNO3 catalysts supported on spherical millimetric γ-Al2O3, Renewable Energy, 59, 23-29, doi.org/10.1016/j.renene.2013.01.051. ##
[29]. Islam, A., Taufiq-Yap, Y. H., Ravindra, P., Teo, S. H., Sivasangar, S., & Chan, E. S. (2015). Biodiesel synthesis over millimetric γ-Al2O3/KI catalyst, Energy, 89, 965-973, doi.org/10.1016/j.energy.2015.06.036. ##
[30]. Islam, A., Taufiq-Yap, Y. H., Chu, C. M., Chan, E. S., & Ravindra, P. (2012). Synthesis and characterization of millimetric gamma alumina spherical particles by oil drop granulation method, Journal Porous Mater, 19(5). 807-817. ##
[31]. Yadav, A. K., & Bhattacharyya, S. (2020). A new approach for the fabrication of porous alumina beads using acid leachate of kaolin, Microporous and Mesoporous Materials, 293, 109795, doi.org/10.1016/j.micromeso.2019.109795. ##
[32]. Shabani, S., Mirkazemi, S. M., Rezaie, H., Vahidshad, Y., & Trasatti, S. (2022). A comparative study on the thermal stability, textural, and structural properties of mesostructured γ-Al2O3 granules in the presence of La, Sn, and B additives, Ceramics International, 48(5). 6638-6648, doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.11.213. ##
[33]. Yu, Y., Zhu, M., & Fang, J. (2017). Structure and thermal properties of millimeter-scale alumina aerogel beads formed by a modified ball dropping method, RSC Advances, 7(3). 1540-1545, doi: 10.1039/C6RA26601K. ##
[34]. Mora, C. F., & Kwan, A. K. H. (2000). Sphericity, shape factor, and convexity measurement of coarse aggregate for concrete using digital image processing, Cement and Concrete Research, 30, 3: 351-358, doi.org/10.1016/S0008-8846(99)00259-8. ##
[35]. Barreiros, F. M., Ferreira, P. J., & Figueiredo, M. M. (1996). Calculating Shape Factors from Particle Sizing Data, Particle & Particle Systems Characterization, 13, 6: 368-373, doi.org/10.1002/ppsc.19960130607. ##
[36]. Islam, A., Taufiq-Yap, Y. H., Ravindra, P., Moniruzzaman, M., & Chan, E. S. (2013). Development of a procedure for spherical alginate–boehmite particle preparation, Advanced Powder Technology, 24, 6: 1119-1125, doi.org/10.1016/j.apt.2013.03.021. ##
[37]. Abdollahi, M., Atashi, H., & Tabrizi, F. F. (2017). Parametric investigation of γ-alumina granule preparation via the oil-drop route, Advanced Powder Technology, 28(5). 1356-1371, doi.org/10.1016/j.apt.2017.03.004. ##
[38]. Samak, S., Zohdi-Fasaei, H., Zakeri, M., Pordeli, F., & Ghofran Pakdel, M. (2023). Optimizing the structure of spherical γ-Alumina granules prepared by oil drop method, Iranian Chemical Engineering Journal, 21(125). 79-88, doi: 10.22034/IJCHE.2022.327744.1176. ##
[39]. Shabani, S., Mirkazemi, S. M., Rezaie, H., Vahidshad, Y., Trasatti, S., & Bossola, F. (2023). Improving thermal stability and textural properties of mesoporous γ-alumina granules by Zr-La dopants, Journal of Alloys and Compounds, 938, 168491, doi.org/10.1016/j.jallcom.2022.168491. ##
[40]. شریفی، م.، حقیقی، م.، راحمی، ن. و رحمانی، ف. (2017). مقایسه روش‌های تلقیح و سل- ژل در سنتز و تعیین خصوصیات فیزیکی و شیمیایی نانوکاتالیست Ni/Al2O3 جهت استفاده در فرآیند ریفورمینگ خشک متان، پژوهش نفت، 27 (96). 159-146. ##
[41]. Jbara, A. S., Othaman, Z., Ati, A. A., & Saeed, M. A. (2017). Characterization of γ- Al2O3 nanopowders synthesized by Co-precipitation method, Materials Chemistry and Physics, 188, 24-29, doi.org/10.1016/j.matchemphys.2016.12.015. ##
[42]. Nayebzadeh, H., & Hojjat, M. (2020). Fabrication of SO42−/MO–Al2O3–ZrO2 (M = Ca, Mg, Sr, Ba) as Solid Acid–Base nanocatalyst used in trans/esterification reaction, Waste and Biomass Valorization, 11(5). 2027-2037. ##
[43]. Nayebzadeh, H., Saghatoleslami, N., & Tabasizadeh, M. (2019). Application of microwave irradiation for fabrication of sulfated ZrO2–Al2O3 nanocomposite via combustion method for esterification reaction: process condition evaluation, Journal of Nanostructure in Chemistry, 9(2). 141-152. ##
[44]. مختاری، ب.، اکبری، ا. و امیدخواه، م. (2019). بررسی گوگردزدایی اکسایشی کاتالیستی سوخت دیزل با کاتالیست مولیبدن بر پایه گاماآلومینا، پژوهش نفت، 29(4). 36-22. ##
[45]. Naderi, F., & Nayebzadeh, H. (2019). Performance and stability assessment of Mg-Al-Fe nanocatalyst in the transesterification of sunflower oil: Effect of Al/Fe molar ratio, Industrial Crops and Products, 141, 111814, doi.org/10.1016/j.indcrop.2019.111814. ##
[46]. Naghipour, A., Ghorbani-Choghamarani, A., & Taherinia, Z. (2023). Novel hybrid materials based on mesoporous Gamma-Alumina@ Riboflavin@ vanadium for biodiesel production, Fuel, 334, 126674, doi.org/10.1016/j.fuel.2022.126674. ##
[47]. Hamidi, R., Khoshbin, R., & Karimzadeh, R. (2021). Influence of fuel type on ultrasonic-assisted combustion synthesis of NiMo/Al2O3 catalyst for hydrodesulfurization of thiophene, Journal of Petroleum Science and Technology, 11, 14, DOI:10.22078/jpst.2022.4702.1778. ##
[48]. Abbaspour, M., Makarem, M. A., Roostaie, T., Rahimpour, E., & Bonyadi, M. (2022). Synthesis and characterization studies of γ-Alumina catalyst prepared by orange peels as a template, Topics in Catalysis. ##